金属研讨地点开发三维蜂窝状介孔结构负载Pt单原子氢燃料电池催化剂方面获得发展,相关研讨成果发表于英国皇家化学学会(RSC)期刊《资料化学A辑》。研讨作业得到我国
氢燃料电池具有绿色低碳的长处,是应对未来碳中和、气候均匀状况随时刻的改变等应战的重要手法。作为PEMFC阴极反响的要害进程,氧复原反响(ORR)的功率决议着电池的功能、寿数与本钱。现在商业运用的碳载铂(Pt/C)催化剂中,Pt活性组分多无序散布于碳载体外表,导致活性位点散布不均;且在燃料电池作业进程中,Pt与载体的相互作用下降,构成Pt组分的掉落、搬迁与聚会,最终导致PEMFC全体功能的衰减。
科研人员根据分子自拼装机理,以吡啶N结构的嵌段共聚物(BCP)为结构导向剂,原位络合Pt前驱体,与碳源模板剂自拼装,经过碳化、外表改性和复原等后处理手法得到高度有序的三维蜂窝状介孔结构负载的Pt单原子催化剂(Pt/N-OHC)。研讨标明,Pt/N-OHC作为一种可控高维度介孔催化资料,兼具小标准效应、外表效应等纳米标准的特有性质和长程有序微观性质。蜂窝结构的催化剂层较薄,Pt活性位点层次散布于孔道外表和笔直孔的鸿沟,契合Middelman关于抱负电极催化层的设定,有利于活性位点的充分利用和多相反响物的传输。
进一步研讨之后发现,有序多孔蜂窝结构来源于自拼装的结构操控,而Pt单原子与蜂窝结构中的N经过金属-载体间强相互作用(MSI)构成的Pt-N配位键不仅仅能够按捺Pt搬迁聚会,进步Pt稳定性,其自身还可当作活性位点,大大下降ORR反响中的能垒。一起,经过调整BCP自拼装进程中的参数,能轻松完成Pt活性组分从单原子到超细纳米颗粒(均匀粒径约2.5nm)的操控和蜂窝结构的厚度操控(20nm-60nm),然后更好地调控ORR电催化活性。